Effet de couplage pression/contrainte

Dans le document Effet de la pression sur le phénomène de cloquage des films minces (Page 103-139)

3.4 Interprétation des observations dans le cadre de Föppl-von Karman

3.4.2 Effet de couplage pression/contrainte

L’écat de pression Δp a été tracé en fonction de la contrainte interne σ0 sur la figure (3.16) pour la cloque observée sur la figure (3.9) (b = 1220 nm et δ = 27 nm). Une attention particu- lière a été portée sur le domaine des faibles contraintes (< 0.5 GPa). Deux domaines de pression sont distingués ; ils dépendent de la contrainte σxxdans la partie cloquée de la couche implantée

(ligne en pointillé sur la figure (3.16)). La valeur critique de la contrainte interne σc0 dans la partie plane de la couche implantée est obtenue pour σxx = 0 en utilisant l’équation (1.47).

Cette contrainte critique correspond à la contrainte de transition entre la partie en tension de la cloque (σxx > 0) et la partie en compression (σxx < 0). Une valeur de 42 MPa est obtenue dans

notre cas d’étude. Cette transition pour des faibles valeurs de la contrainte interne σ0 suggère que la majeure partie des cloques doit être associées à un état de contrainte en compression. La pression estimée diminue continûment avec l’augmentation de la contrainte interne, ce qui traduit un effet combiné pression/contrainte sur la structure cloquée résultante. Deux régimes sont mis en évidence, la décroissance étant plus prononcée lorsque l’état de contrainte au sein de la cloque est en tension (σxx > 0). Une valeur de 54 MPa serait ainsi obtenue pour la pression,

si l’on négligeait les effets de contrainte. Dans le cas du niveau de contrainte σ0 effectif de 300 MPa mesuré expérimentalement, la pression interne serait alors surestimée d’environ 10%.

Figure 3.16 – Variation de la pression en fonction de la contrainte interne pour une cloque particu- lière (b = 1220 nm et δ = 27 nm) observée à la surface du silicium implanté par des ions H+(h = 250 nm).

Etudions dorénavant l’influence des paramètres géométriques (δ, b) des cloques. Sur la figure (3.17), Δp a été tracé en fonction de σ0, pour différentes valeurs de la déflexion et pour un b constant égal à 1220 nm. On retrouve le fait que la pression interne diminue lorsque la contrainte dans la couche implantée augmente, pour les trois valeurs de la déflexion (13, 5 ; 27 et 54 nm). La pression augmente avec la déflexion maximale. Il est de plus constaté que, pour un niveau de contrainte de 5 GPa dans la couche implantée, la pression interne est égale à zéro quelle que soit la valeur de la déflexion. Le cloquage de la couche ne résulte plus que d’un effet de contrainte. Cela montre bien l’importance de tenir compte de la contrainte interne pour estimer la pression, puisque dans ce cas la pression serait surestimée de 100%.

Figure 3.17 – Variation de la pression en fonction de la contrainte pour différentes valeurs de la déflexion, à b constant.

Enfin, sur la figure (3.18), Δp a été tracé en fonction de σ0 pour différentes cloques ayant un rapport d’aspect δ/b identique fixé à 2, 3%. On retrouve le fait que pour l’ensemble des couples (δ, b), l’écart de pression diminue lorsque σ0 tend vers les fortes contraintes en compression. De plus, il est constaté que la diminution de la dimension des cloques conduit à une forte augmentation de la pression interne. L’effet de la contrainte est par conséquent d’autant plus à prendre en compte si l’on souhaite estimer la pression à partir de la morphologie des cloques, que les cloques sont de grandes dimensions. A titre d’exemple, considérons la cloque définie

par la courbe bleue sur la figure (3.18). Négliger une contrainte interne de seulement 300 MPa surestimerait encore une fois la pression interne de 100%, de tels niveaux de contraintes pouvant être induits lors du processus d’irradiation dans la couche implantée (comme il l’a été rappelé en figure (3.6)).

Figure 3.18 – Variation de la pression en fonction de la contrainte pour un ratio δ/b = 2, 3% et pour différentes valeurs des paramètresδ et b.

Ce constat se retrouve si l’on trace Δp en fonction de σ0, pour différentes valeurs de b, à déflexion δ fixée (figure 3.19). A contrainte fixée, la surestimation de la pression est moins marquée pour les cloques de faibles largeurs. Cela s’explique par le fait que les cloques les plus petites en largeur résultent majoritairement d’un effet de pression, y compris pour des contraintes supérieures à 1 GPa. A l’inverse, l’effet de la contrainte sur les cloques les plus larges devient prépondérant et ne peut plus être négligé si l’on souhaite estimer la pression interne à partir de leur morphologie.

En résumé, nous avons montré que les contraintes internes jouaient un rôle prépondérant sur la détermination de la pression interne contenue sous les cloques. Une surestimation conséquente de la pression interne peut ainsi être obtenue, parfois près de 100%, si les contraintes internes sont de l’ordre de quelques GPa. Ce fait est particulièrement vrai pour les cloques de grandes largeurs.

Figure 3.19 – Variation de la pression en fonction de la contrainte pour différents b, à déflexion constante.

Finalement, la pression interne dans les cloques observées par AFM dans la partie pré- cédente a été déterminée pour le niveau de contraintes internes σ0 = 0, 3 GPa déterminée expérimentalement. Il est à noter que la contrainte interne a été déterminée par la méthode de Stoney avant le traitement thermique du wafer de silicium. Une relaxation des contraintes internes a cependant pu être induite pendant le traitement thermique, résultant d’un réarran- gement des défauts étendus dans la couche implantée. Sur la figure (3.20) l’histogramme de la pression interne contenue dans les cavités a été tracé pour la cinquantaine de cloques observées expérimentalement en utilisant les équations (3.11), (3.5), (3.6) et (3.9). La pression varie de 16 à 240 MPa selon la dimension des cloques, avec une valeur moyenne de l’ordre de 71 MPa. La distribution en pression est tracée sur la figure (3.21). La majeure partie des cloques possède un niveau de pression interne compris entre 40 et 80 MPa. La pression au sein des cavités apparaît être fortement hétérogène, des écarts de pression d’une décade pouvant être observés.

Sur la figure (3.22), la pression a été tracée en fonction du volume des différentes cloques déterminée précédemment (Figure 3.11). Une forte dispersion des données est observée. La tendance montre cependant que les faibles volumes sont associés aux fortes pressions internes. Si l’on considère que l’hydrogène a diffusé de façon homogène dans les cavités pendant le recuit thermique, on peut supposer que la différence de pression interne constatée est alors

Figure 3.20 – Statistique sur la pression à l’intérieur des cloques dans le silicium implanté par des ions H+.

principalement reliée à la faculté de la couche implantée à se délaminer ; les cloques apparaîssant tardivement restent coincées entre les plus grandes, ce qui ne permet pas de relâcher la pression. Cependant, on constate sur la figure (3.22) que pour un volume à peu près équivalent, on peut obtenir des pressions différentes de plusieurs dizaines de MPa. Cela peut s’expliquer soit par une forte sensibilité de la pression aux paramètres morphologiques (δ, b) (il est rappelé ici la faible précision des mesure de b par AFM), soit par une variation de la quantité d’hydrogène contenue dans ces cloques. Ces écarts seraient alors dûs dans ce dernier cas à des processus différents de diffusion des espèces implantées vers les micro-cavités qu’il reste à identifier.

Figure 3.21 – Distribution de la pression à l’intérieur des cloques dans le silicium implanté par des ions H+.

Figure 3.22 – Pression interne déterminée sur la base de la modélisation analytique en fonction du volume des cloques observées expérimentalement.

3.5

Conclusion

Dans ce dernier chapitre, nous avons étudié expérimentalement la morphologie des cloques obtenues par un recuit thermique après implantation du silicium par des ions hydrogènes à faible énergie et forte fluence. Le couplage entre la pression résultant de la diffusion et/ou l’absorption d’hydrogène dans les cavités, et les contraintes internes induites par le processus d’irradiation, a ensuite été étudié dans le cadre de la théorie de la déformation des plaques minces de Föppl-von Karman. Le modèle 1D a permis de déterminer une contrainte critique caractérisant la transition d’un état de contrainte en tension à un état de contrainte en com- pression dans la partie cloquée de la couche implantée. Cette transition ne se produit que pour des niveaux de contraintes de quelques dizaines de MPa, ce qui laisse suggérer que les structures sont majoritairement associés à un état de contrainte en compression. Nous avons montré qu’il était important de ne pas négliger l’effet des contraintes internes si l’on souhaite estimer la pression interne à partir de la morphologie des cloques. Cette approche expérimentale doréna- vant utilisée par de nombreux groupes de recherche peut en effet fortement surestimer le niveau de la pression interne, la surestimation étant d’autant plus importante que les cloques sont de grandes dimensions et/ou que les contraintes internes sont élevées. Certains cas expérimentaux montrent ainsi une éventuelle surestimation de près de 100%, la structure cloquée n’étant alors que la conséquence d’un effet de contrainte simple. Tenant compte dorénavant de ces effets de contraintes internes, la distribution de la pression au sein des micro-cavités a été déterminée. La distribution apparaît fortement hétérogène, la pression au sein des cloques de grands volumes étant parfois une décade plus faible que celles de volumes plus petits. Ce constat a été interprêté par une apparition différée des cloques les unes par rapport aux autres, les dernières coincées entre les premières n’ayant plus la place nécessaire pour s’étendre, et donc pour relacher leur pression d’un point de vue mécanique. Enfin, dans l’incertitude des mesures obtenues, il est constaté que des cloques de volumes quasi-similaires sont associées à des niveaux de pression fortement différents. Ce résultat laisse suggérer l’existence de plusieurs mécanismes diffusion- nels des espèces implantées vers les micro-cavités et/ou d’un mécanisme diffusionnel plus ou moins efficient dans le temps. Des études cinétiques devraient être entreprises dans ce contexte afin de mieux appréhender ces derniers points.

Dans cette thèse, nous nous sommes attachés à caractériser, tant du point de vue expé- rimental que du point de vue théorique, l’effet de la pression sur la morphologie des cloques obtenues sur la surface de films contraints sur substrats.

Dans le premier chapitre, le problème de la détermination du niveau de pression dans les cavités apparaissant sous des cloques observées à la surface de films de nickel sur substrat de polycarbonate a été abordé. A cette fin, des rides rectilignes et fermées ont été sélectionnées et découpées par faisceaux d’ions localisés. La mesure par microscopie à force atomique de la déflexion maximale des cloques avant et après découpe a alors mis en évidence une augmentation significative de cette déflexion, augmentation de l’ordre de quelques dizaines de nanomètres. Cette relaxation de forme a été ensuite analysée dans le cadre de la théorie de Föppl-von Karman des plaques minces. La détermination des formes d’équilibre des films sous l’action d’une pression et d’une contrainte résiduelle, puis la comparaison de ces formes avec les profils expérimentaux a permis de justifier la présence de vide sous les cloques. Il a aussi été montré que sous l’action d’une importante différence de pression entre la surface supérieure et la surface inférieure du film, seulement un faible pourcentage de la zone délaminée du film était flambée, le reste de cette zone non-adhérente étant reposée sur son substrat. L’effet combiné de la pression interne et du caractère "rigide" du substrat a été interprété comme un effet limitant la délamination des cloques.

Dans le second chapitre, nous avons étudié la précision du modèle de Holhfender-Timoshenko, modèle qui est utilisé dans la communauté des chercheurs en science des matériaux pour décrire l’évolution des films soumis au "bulge test". Toujours dans le cadre de la théorie de Föppl-von Karman, nous avons caractérisé l’évolution de la déflexion des membranes en fonction de la pression appliquée. En comparant les valeurs de la déflexion obtenue à partir des deux modèles (FvK et Holhfender-Timoshenko), une pression critique p∗ au delà de laquelle les deux modèles divergent a pu être mise en évidence. Il est apparu que cette différence de valeurs de déflexion devient importante lorsque le film est en tension (contraintes résiduelles en tension) et lorsque l’épaisseur du film est faible, de l’ordre de quelques centaines de nanomètres.

Enfin, dans le dernier chapitre, les effets de couplage pression/contrainte internes sur des cloques circulaires (induites par un recuit thermique sur des wafers de silicium implantés en ions légers) ont été abordés. La morphologie des structures cloquées a été tout d’abord analysée par microscopie à force atomique et une grande dispersion de la taille des cloques a été constatée. Dans le cadre du formalisme de FvK, la détermination de la pression dans ces cloques de tailles diverses a mis en évidence le rôle important joué par les contraintes internes. En effet, il a été constaté que la pression interne pouvait être surestimée lorsque les contraintes internes étaient négligées. Cette surestimation de la pression est d’autant plus importante que les cloques sont de grandes dimensions et/ou que les contraintes sont élevées. Finalement, il a été constaté que des cloques de volume quasi-similaire étaient associées à des niveaux de pression très différents. Cette observation laisse suggérer l’existence de plusieurs mécanismes diffusionnels des espèces implantées vers les micro-cavités et/ou d’un mécanisme diffusionnel plus ou moins efficient dans le temps.

L’une des suites possibles de ces travaux de thèse concerne l’étude de la cinétique d’évolution des structures cloquées. Des études préliminaires ont d’ailleurs été effectuées dans ce sens. Des wafers de silicium implantés selon les conditions décrites dans le chapitre 3 ont été recuits pendant 102 heures à 200C, leur surface étant caractérisée in situ par microscopie à force atomique (Figure (3.23). Il est constaté qu’il existe un premier stade (< 10 h) pendant lequel les cloques apparaissent puis s’étendent, de plus petites cloques apparaissant entre les plus grosses dans un second temps. Un deuxième stade (compris entre 10 h et 45 h) correspond à la durée pendant laquelle certaines cloques vont coalescer, les plus petites se regroupant avec les plus grosses pour former des cloques étendues. Enfin, après 45 h de recuit, les cloques commencent à s’abîmer par pelage successif de fines couches atomiques, ce pelage conduisant à l’exfoliation de la couche implantée. Il reste dorénavant, à partir de l’évolution cinétique de cloques individuelles, à remonter à l’évolution de la pression interne, dans le cadre du formalisme décrit dans ce manuscrit.

D’autres pistes de recherche peuvent être finalement évoquées. On peut citer par exemple l’étude des effets de fortes pressions externes, de l’ordre de quelques dizaines de fois la pres- sion atmosphérique sur les formes d’équilibre des cloques. En effet, on peut raisonnablement supposer que pour une certaine valeur de la largeur de délamination du film, des transitions morphologiques "simple" cloque-"double" cloque devraient se produire lorsque la pression ex- terne devient importante. L’effondrement d’une cloque étendue en deux cloques de largeurs plus petites, puis en quatre et ainsi de suite est en effet envisageable. Cette étude devrait permettre d’expliquer la limitation en taille, voire même la disparition de structures cloquées dans un environnement "pressurisé".

Figure 3.23 – Evolution des structures cloquées à la surface d’un wafer de silicium implanté par des ionsH+, en fonction du temps de recuit à 200C.

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