Effet du substrat rigide sur les formes d’équilibre des cloques sous vide

Dans le document Effet de la pression sur le phénomène de cloquage des films minces (Page 46-57)

Dans le cadre de la théorie de Föppl-Von Karman des plaques minces, nous avons étudié au cours des paragraphes précédents l’influence de la pression sur le flambage. Il a été montré que la présence d’une zone de très faible pression sous les cloques se traduisait par une déflexion plus faible de la ride pour des niveaux de contraintes proches de la contrainte critique de cloquage, de l’ordre de quelques dizaines de nanomètres, en bon accord avec les résultats expérimentaux. Dans le cadre de la théorie des bifurcations, nous avons pu remonter analytiquement à la dé- pendance de la contrainte critique de cloquage à l’écart de pression interne/externe. Le substrat a été considéré pour ces études comme infiniment rigide, et donc sans influence particulière sur la forme et les dimensions des structures de cloquage. Nous pouvons à ce stade nous poser la question de savoir si d’éventuels contacts film/substrat ne peuvent pas avoir d’influence sur la forme, les dimensions et la stabilité des structures de cloquage, et si l’écart de pression a un effet sur la croissance/propagation de ces structures.

Le comportement mécanique des films minces décrit précédemment à travers la théorie de FvK ne nous donne pas d’informations concernant la taille maximale que les structures cloquées peuvent atteindre en se propageant sur leur substrat. Les rides mises en évidence sur la figure (1.4) peuvent s’étendre en longueur jusqu’au bord de l’échantillon, mais elles ont toutes une largeur de délamination bien définie. Cela est généralement interprété au travers d’un critère de propagation, par le fait que les propriétés d’adhésion film/substrat, ainsi que l’angle d’ouverture des fissures, contrôlent leur largeur. Le critère de propagation des structures cloquées, dorénavant admis par la communauté scientifique, s’écrit [1] :

G ≥ Γ(Ψ). (1.80) où G = 12  ∂Ue ∂b 

représente le taux de restitution d’énergie élastique et Ue l’énergie élastique

définie par l’équation (1.20). L’énergie d’adhérence du film Γ(Ψ) est le produit de ΓI, l’éner- gie de fissuration interfaciale en mode I (mode qui prend en compte les forces normales à l’interface) et de f, une fonction numérique dépendante de l’angle d’ouverture Ψ des fissures (Γ(Ψ) = ΓI.f(Ψ)). Lorsque la largeur de délamination augmente, l’angle d’ouverture des fis- sures augmente, ce qui se traduit par une augmentation de l’adhésion effective (ou adhérence) Γ(Ψ) [20]. En conséquence, il existe une largeur de délamination critique, au delà de laquelle l’adhérence devient suffisamment élevée pour que la cloque ne puisse plus se propager. L’écart de

pression interne/externe n’étant pas considéré dans cette approche, nous nous sommes attachés à étudier son effet sur la propagation des cloques.

Des rides ont été analysées par AFM sur des films minces de nickel d’épaisseurs variables (100, 200 et 400 nm), afin de quantifier leur largeur de délamination. Les films de nickel ont été préalablement déposés sur des substrats en polycarbonate selon les méthodes présentées au début de ce chapitre. Seules les rides fermées ont dans un premier temps été analysées pour que les effets de pression puissent être effectifs. Sur la figure (1.13), l’analyse statistique de la taille latérale des rides pour les trois épaisseurs de nickel confirme l’existence d’une taille limite. De plus, comme il l’a déjà été rapporté dans de nombreuses études, la taille des rides croît avec l’épaisseur des films considérés [45].

Dans un second temps, nous avons effectué une analyse statistique de la taille latérale de rides ouvertes, donc supposées être à la pression atmosphérique (Figure 1.14). Nous avons en- suite comparé la taille latérale de ces rides avec celle obtenue pour les rides fermées. Il apparaît que la demi-largeur de délamination des rides ouvertes est plus importante que celle des rides closes. Cette évolution est d’autant plus importante que l’épaisseur des films est élevée. Cette différence de taille latérale entre les rides fermées et ouvertes suggère que l’écart de pression interne/externe permet de limiter la propagation latérale des cloques.

Nous avons voulu vérifier si l’écart de pression interne/externe pouvait être considéré comme un paramètre limitant la propagation des cloques, au même titre que l’adhérence film/substrat. On considère le cas général d’un film métallique (Ef = 50 GPa) sous contraintes de compres-

sion, déposé sur un substrat rigide semi-infini, délaminé sur une distance 2b. Une épaisseur de film de 200 nm, ainsi qu’une contrainte interne σ0 = 1 GPa en compression, ont été choisies arbitrairement. Une variation de pression de Δp = −10−4 GPa correspondant à la situation expérimentale où la pression atmosphérique s’exerce sur la partie supérieure du film et où une zone de très faible pression (vide) est présente sous les cloques a été considérée. Le profil de la ride est donné par l’équation (1.67). Selon la valeur du paramètre β, différents types de cloques peuvent être obtenus pour une même valeur de b. On constate sur la figure (1.15) que, pour π < β < 2π, une simple cloque est créée, alors que pour 2π < β < 3π, une "double" cloque est observée. Cette "double" cloque est une solution de l’équation de FvK qui s’ajoute ainsi aux dif- férentes solutions analytiques déjà connues pour le cloquage (il est rappelé ici que le paramètre β traduit les niveaux de contraintes dans la zone cloquée). Sur la figure (1.15), on observe que la cloque simple admet un enfoncement de quelques dizaines de nanomètres à ses extrémités sous l’action de la pression extérieure. Or, si nous considérons le cas d’un substrat rigide, il ne peut exister de valeurs de b pour lesquelles le profil de la ride est négatif (cette solution n’est

Figure 1.13 – Statistique sur la taille latérale b des rides rectilignes fermées pour différentes épais- seurs de films de nickel (a)h = 100 nm (b) h = 200 nm (c) h = 400 nm.

Figure 1.14 – Statistique sur la taille latérale b des rides rectilignes ouvertes pour différentes épaisseurs de films de nickel (a) h = 100 nm (b) h = 200 nm (c) h = 400 nm.

pas physiquement acceptable). Cet effet est aussi observé pour la "double" cloque, mais pour des valeurs plus élevées de b.

Pour déterminer analytiquement la valeur de b à partir de laquelle le profil w(x) de la simple cloque devient négatif, il est nécessaire d’exprimer la courbure γ(b) du profil w(x) donné par l’équation (1.67) : γ(b) = 2w(x) ∂x2 x=b = b 2Δp(β cot β − 1) βD . (1.81)

Pour que la cloque ne s’enfonce pas dans le substrat, il faut que γ(b) soit positif, soit β cot β−1 > 0. On peut alors trouver la valeur de βcrit pour laquelle la courbure passe d’une valeur positive

à une valeur négative, cette valeur étant donnée pour βcritcot βcrit− 1 = 0. Après résolution de

cette équation, on trouve une valeur de βcrit = 4, 49 ; cette valeur ne dépend pas des différents

paramètres du problème et reste donc valable pour tout type de matériaux.

Figure 1.15 – Profil w(x) pour la simple et la double cloque sous vide. Cas d’un film mince métallique en compression (Ef = 50 GPa, νf = 0, 3, h = 200 nm, b = 12, 9 μm, Δp = −10−4 GPa et

σ0 = 1 GPa).

D’après l’équation de compatibilité donnée par l’équation (1.32), on peut calculer la valeur du bcrit pour laquelle la cloque commence à s’enfoncer dans son substrat. Il faut pour cela utiliser

la fonction de compatibilité Φ(b, βcrit, Δp) donnée par : Φ(b, βcrit, Δp) = −b(1 − ν 2) Ef  −β2 critD b2h + σ0  + b 7Δp2 12βcrit6 D2  2(−6 + βcrit2 )

+ 9βcritcot βcrit+ 3βcrit2 csc βcrit2



. (1.82)

Il est rappelé que l’équation Φ(b, βcrit, Δp) = 0 permet de vérifier la condition de compatibilité

traduisant le fait que la contrainte dans la partie flambée est proportionnelle à l’allongement du film, i.e. que les seules valeurs admissibles de b pour un β fixé sont trouvées pour Φ(b, βcrit, Δp) =

0. Sur la figure (1.16), Φ(b, βcrit, Δp) a été tracé en fonction de b. Une valeur de b critique de 11, 5

μm est obtenue pour Φ(b, βcrit, Δp) = 0. Pour les valeurs de b correspondant à Φ(b, βcrit, Δp) =

0, les solutions du problème ne sont pas physiquement acceptables.

Figure 1.16 – Fonction de compatibilité Φ(b, βcrit, Δp) en fonction de la demi-largeur de la zone

délaminéeb pour la valeur βcrit= 4, 49.

Au delà de la valeur de délamination bcrit, il convient dorénavant de trouver la nouvelle

forme d’équilibre prenant en compte le contact entre la cloque et le substrat au niveau de l’enfoncement. Pour ce faire, une variable c est prise comme point de contact entre le film et le substrat en x = c. On émet l’hypothèse qu’il n’y a pas de différence de niveaux de contraintes

entre la partie flambée du film (en −c < x < c) et les parties reposées du film sur son substrat (en −b < x < −c et c < x < b) (schéma sur la figure (1.17)). Un point de contact ride-substrat en x = c implique que la tangente en x = c du profil est horizontale. Les conditions aux limites données par l’équation (1.34) deviennent :

u(±c) = w(±c) = 0,∂w

∂x(±c) = 0. (1.83)

D’après l’équation (1.67), le profil w(x, b = c) dans la partie flambée du film s’écrit entre −c < x < c : w(x, b = c) = Δpc 2 2D  2c2 β sin β(cos βx c − cos β) + (x 2− c2)  . (1.84)

Figure 1.17 – Film mince d’épaisseur h admettant une contrainte en compression σ0, considéré sur un substrat rigide. L’interface film/substrat est initialement délaminé sur une distance 2b le long de l’axe (Ox), le film est flambé sur une distance 2c et reposé sur une distance (2b − 2c). σxx correspond à la contrainte dans le film entre −b et b.

La fonction de comptabilité donnée par l’équation (1.82) s’écrit alors : Φ(b, β, c) = −b(1 − ν 2) Ef  −β2D b2h + σ0  + c 7Δp2 12β6D2  2(−6 + β2) + 9β cot β + 3β2csc β2  . (1.85) La forme d’équilibre donnée par l’équation (1.84) correspond à la cloque dite "perturbée". Il reste alors à déterminer la valeur du point de contact c. La méthode choisie consiste à déterminer

la valeur du point c pour laquelle la courbure du profil w(x) donné par l’équation (1.84) devient négative. A l’aide de la condition de compatibilité Φ(b, β, c) = 0 donnée par l’équation (1.85), on cherche donc les couples (β, c) pour un b fixé, en déplaçant le point c le long de la ride (0 < c < b). Les couples (β, c) sont alors utilisés pour calculer la courbure γ(c) du profil w(x) décrit par l’équation (1.84) :

γ(c) = c 2Δp β2D

c2Δp cos(βxc ) csc β

βD . (1.86)

Sur la figure (1.18), γ(c) est tracé en fonction de c pour une valeur de b = 14μm. On constate que, pour c = 11, 85μm, la courbure du profil γ(c) devient négative. Cette valeur correspond par conséquent au point de contact ccrit entre l’extrémité de la partie flambée du film et son

substrat. On considère alors que la partie délaminée comprise entre ccrit et b est entièrement

reposée sur le substrat.

Il est intéressant à ce stade d’étudier à partir d’un calcul d’énergie, la stabilité relative des différentes formes obtenues en fonction de la demi-largeur de délamination b. Existe-t-il des domaines de b propres à chacune de ces formes ? La variation totale d’énergie (ΔUtot) du film

cloqué par rapport à l’état plan est calculée via l’équation (1.20). Elle prend en compte l’énergie due à la compression et à la flexion du film, ainsi que l’énergie due au travail de la pression s’exerçant sur le film. La variation totale d’énergie au sein du film pour la simple et la double cloque s’écrit alors :

ΔUtot(b, β, Δp) = ΔUc(b, β) + ΔUf(b, β, Δp) + ΔUp(b, β, Δp), (1.87)

avec ΔUc(b, β) = h 4b 12D  D hb2 2 β4− σ20  , (1.88) ΔUf(b, β, Δp) = Df  b 0 2w(x) ∂x2 dx  , (1.89) ΔUp(b, β, Δp) = −2Δp  b 0 w(x, b, β, Δp)dx  , (1.90)

où ΔUc(b, β) et ΔUf(b, β, Δp) sont respectivement les termes d’énergie de compression et de

flexion du film. ΔUp(b, β, Δp) est l’énergie dûe au travail de la pression. Pour exprimer la

Figure 1.18 – Courbure γ(c) d’une cloque "perturbée" en fonction du point de contact c. Cas d’un film mince métallique en compression (b = 14μm ; Ef = 50 GPa ;νf = 0, 3 ; h = 200 nm ; Δp = −10−4 GPa etσ0= 1 GPa).

b par c dans les intégrales données par les équations (1.89,1.90) et d’utiliser le profil w(x) défini par l’équation (1.84). Sur la figure (1.19), ΔUtotest tracé en fonction de b pour les trois solutions

décrites précédemment, la simple, la double et la simple cloque perturbée. Sur cette figure, deux zones distinctes peuvent être observées. Pour b < bcrit = 11, 5 μm, la simple cloque perturbée

n’existe pas, puisque elle n’a pas de contact avec le substrat. La variation d’énergie est négative et minimum pour la simple cloque (courbe noire), la double cloque (courbe bleu) étant alors une solution instable du système. On comprend ainsi que les "doubles" rides n’aient à notre connaissance jamais été observées. Pour b = bcrit, la simple cloque commence à s’enfoncer dans

le substrat et n’est plus une solution physique du problème. Le scénario que l’on envisageait, caractérisé par un affaissement d’une cloque en deux cloques de largeurs plus petites, puis en quatre autres et ainsi de suite, apparaît alors impossible sans un apport d’énergie extérieure (saut de la courbe noire à la courbe bleue). Il apparaît cependant sur la figure (1.19) que le profil w(x) pour la simple cloque perturbée est énergétiquement plus favorable. En effet, pour b > bcrit,

la variation d’énergie de la simple cloque perturbée (courbe rouge) reste inférieure à celle de la double cloque (courbe bleue). La simple cloque en contact avec son substrat apparaît donc comme une solution stable du système flambé sur une zone délaminée relativement importante.

Figure 1.19 – Variation totale d’énergie (par rapport à l’état plan) en fonction de la demi-largeur de la zone délaminée b pour la simple, la double et la simple cloque perturbée (h = 200 nm, Ef = 50 GPa, ν = 0, 3, σ0= 1 GPa en compression et Δp = −10−4 GPa).

Il semble que, pour le domaine de variation de b ∈ [6, 16μm] étudié, l’écart entre les deux courbes d’énergie (rouge et noire) correspondant à la simple cloque perturbée et la double cloque tende vers une constante de 2, 7.10−3J/m. La probabilité d’une transition pour laquelle la double cloque deviendrait favorable par rapport à la simple reste donc à étudier sur des domaines de b plus importants, voire également pour des écarts de pression plus élevés.

Finalement, pour un b de 100 μm, le profil de la cloque en contact avec son substrat (courbe rouge) est comparée au cas classique d’Euler à pression nulle (courbe bleue) sur la figure (1.20). Le profil w(x) de la ride est donné pour le cas d’Euler par :

w(x) = δ 2 1 + cosπx b  , (1.91)

avec δ et σc données respectivement par les équations (1.72) et (1.73). Pour la cloque perturbée,

délaminée du film qui est cloquée. Ce résultat montre que la pression atmosphérique extérieure s’exerçant sur un film cloqué en compression, combinée au caractère rigide du substrat, empèche les cloques de pouvoir s’étendre sur toute la zone délaminée du film. Cet effet combiné du substrat et de la pression limite donc la dimension latérale des structures de cloquage et par voie de conséquence leur déflexion maximale. On peut alors raisonnablement supposer que la partie reposée du film, qui est considérable en proportion, peut jouer un rôle majeur dans la croissance/propagation des cloques, en modifiant en particulier les conditions mécaniques en front de fissure à l’interface film/substrat. Faute de temps, nous n’avons pu aller plus loin dans ces calculs. Des modélisation complémentaires devraient être entreprises pour quantifier cet effet, et comparer les tendances obtenues aux résultats expérimentaux (Figures (1.13) et (1.14)). Enfin, il est à noter que ces résultats semblent au premier abord en désaccord avec le comportement mécanique observé après la découpe FIB (pas de variation de b constatée). L’effet étudié n’est seulement observable que pour des cloques perturbées, i.e. au delà d’une valeur critique de b qui n’était a priori pas atteinte dans ce cas expérimental.

Figure 1.20 – Profil w(x) en fonction de b pour la simple cloque perturbée et la cloque d’Euler (Ef = 50 GPa, νf = 0, 3, h = 200 nm et σ0 = 1 GPa en compression).

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